Анализ влияния алюмосиликатных сорбентов на иммобилизацию ¹³⁷Cs в цементном компаунде и его механическую прочность

Выполнены исследования по определению основных параметров, характеризующих качество цементных компаундов: скорость выщелачивания ¹³⁷Cs и механическая прочность. В качестве сорбционных добавок использовались алюмосиликатные сорбенты, полученные из глинисто-солевых шламов ОАО «Беларуськалий» в результате водной и кислотно-водной обработки для повышения содержания глинистого минерала иллита, являющегося основным компонентом в составе алюмосиликатных сорбентов. В качестве жидких радиоактивных отходов использовались модельные водные растворы ¹³⁷Cs, в том числе с содержанием NаNO₃ 150 г/дм³. Установлено, что  использование алюмосиликатных сорбентов позволяет снизить скорость выщелачивания ¹³⁷Cs из цементных компаундов, что свидетельствует о более высокой степени фиксации ¹³⁷Cs в матричном материале по сравнению с образцами цементных компаундов без сорбционных добавок. Эффективность алюмосиликатного сорбента для иммобилизации ¹³⁷Cs при цементировании модельного раствора жидких радиоактивных отходов в 3 раза выше известной и широко используемой на практике сорбционной добавки (бентонитовая глина месторождения «10-й Хутор», Хакасия, Россия). Определение механической прочности образцов цементных компаундов с добавкой 5–15 % алюмосиликатных сорбентов показало, что данный показатель в 8–9 раз выше нормативного значения (4,9 МПа). Оптимальная доза сорбционной добавки составляет 5–10 % от массы портландцемента, которая не вызывает существенного снижения прочности цементного компаунда по сравнению с компаундом без использования добавки и одновременно обеспечивает высокий уровень иммобилизации ¹³⁷Cs. Полученные результаты исследований свидетельствуют о перспективности использования разработанных алюмосиликатных сорбентов в качестве сорбционной добавки для иммобилизации ¹³⁷Cs при обращении с жидкими радиоактивными отходами.

1. Рябчиков, Б. Е. Очистка жидких радиоактивных отходов / Б. Е. Рябчиков. – М.: ДеЛи принт, 2008. – 516 с.

2. Изучение возможности включения высокосолевых жидких радиоактивных отходов в матрицы на основе нано-размерного кремнезема и цеолитов / О. А. Кононенко [и др.] // Вопросы радиационной безопасности. – 2014. – № 4. – С. 3–10.

3. Gorbunova, O. A. Cementation of liquid radioactive waste with high content of borate salts / O. A. Gorbunova // J. Radioanal. Nucl. Chem. – 2015. – Vol. 304, № 1. – P. 361–370. https://doi.org/10.1007/s10967-014-3886-3

4. Li, J. Solidification of radioactive wastes by cement-based materials / J. Li, C. Lei, W. Jianlong // Progress in Nuclear Energy. – 2021. – Vol. 141. – Art. ID 103957. https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2021.103957

5. Ojovan, M. I. An Introduction to Nuclear Waste Immobilisation / M. I. Ojovan, W. E. Lee, S. N. Kalmykov. – Amsterdam: Elsevier, 2019. – 512 p. https://doi.org/10.1016/C2017-0-03752-7

6. Kononenko, O. A. Monolith matrix of calcium aluminate and gypsum–promising material for incorporating NaNO3containing liquid radioactive waste / O. A. Kononenko, E. A. Kozlitin // J. Radioanal. Nucl. Chem. – 2023. – Vol. 332. – P. 4065–4073. https://doi.org/10.1007/s10967-023-09086-x

7. Козлов, П. А. Цементирование как метод иммобилизации радиоактивных отходов / П. В. Козлов, О. А. Горбунова. – Озерск; М.: ПО «Маяк», 2011. – 143 с.

8. Утилизация пульп ферроцианидных сорбентов методом цементирования / О. А. Кононенко [и др.] // Вопр. радиац. безопасности. – 2011. – № 3. – С. 13–19.

9. Sorption of Cs, Sr, U and Pu radionuclides on natural and modified clays / V. V. Milyutin [et al.] // Radiochemistry. – 2012. – Vol. 54, № 1. – С. 75–78. https://doi.org/10.1134/S1066362212010110

10. Selective separation of cesium from radioactive liquid waste by potassium copper hexacyanoferrate (II)-clinoptilolite composite / Song-Hyok Ri [et al.] // J. Radioanal. Nucl. Chem. – 2023. – Vol. 332. – P. 2329–2337. https://doi.org/10.1007/s10967-023-08821-8

11. Милютин, В. В. Современные сорбционные материалы для очистки жидких радиоактивных отходов от радионуклидов цезия и стронция / В. В. Милютин, Н. А. Некрасова, В. О. Каптаков // Радиоактив. отходы. – 2020. – № 4 (13). – С. 80–89. https://doi.org/10.25283/2587-9707-2020-4-80-89

12. Adsorption techniques for decontaminating liquid radioactive waste and radionuclide-contaminated natural water / V. V. Milyutin [et al.] // Adsorption. – 2023. – Vol. 29. – P. 323–334. https://doi.org/10.1007/s10450-023-00407-w

13. Bentonite alteration and retention of cesium and iodide ions by Ca-bentonite in alkaline and saline solutions / Ja-Young Goo [et al.] // Appl. Clay Sci. – 2023. – Vol. 245. – Art. ID 107141. https://doi.org/10.1016/j.clay.2023.107141

14. Influence of various bentonites on the mechanical properties and impermeability of cement mortars / Х Liu Mengliang [et al.] // Constr. Build. Mater. – 2020. – Vol. 241. – Art. ID 118015. https://doi.org/10.1016/j.conbuildmat.2020.118015

15. Plecas, I. Influence of natural sorbents on the immobilization of spent ion exchange resins in cement / I. Plecas, S. Dimović // J. Radioanal. Nucl. Chem. – 2006. – Vol. 269, № 1. – P. 181–185. https://doi.org/10.1007/s10967-006-0248-9

16. Козлов, П. В. Разработка технологии иммобилизации жидких солесодержащих среднеактивных отходов в цементную матрицу с последующим хранением компаунда в отсеках большого объема: дис. … канд. техн. наук: 05.17.11, 05.17.02 / П. В. Козлов. – СПб., 2009. – 163 л.

17. Влияние добавки глины на свойства цементных компаундов, используемых для локализации радиоактивных отходов / Г. А. Быховская [и др.] // Атом. энергия. – 1995. – Т. 79, вып. 1. – С. 23–26.

18. Коноплева, И. В. Селективная сорбция радиоцезия сорбентами на основе природных глин / И. В. Коноплева // Сорбцион. и хроматограф. процессы. – 2016. – Т. 16, № 4. – С. 446–456.

19. Adsorption of Ba and 226Ra on illite: A comparative experimental and modelling study / M. Marques Fernandes [et al.] // Appl. Geochem. – 2023. – Vol. 159. – Art. ID 105815. https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2023.105815

20. Кононенко, О. А. Включение кубовых остатков АЭС в матрицы на основе портландцемента и кремнеземистых добавок / О. А. Кононенко, В. М. Гелис, В. В. Милютин // Атом. энергия. – 2010. – Т. 109, вып. 4. – С. 222–227.

21. Aluminosilicate sorbents based on clay-calt slimts JSC “Belaruskali” for sorption of cesium and strontium radionuclides / L. N. Maskalchuk [et al.] // Radiochemistry. – 2020. – Vol. 62, № 3. – P. 381–386. https://doi.org/10.1134/S1066362220030108

22. Леонтьева, Т. Г. Перспективы использования глинисто-солевых шламов ОАО «Беларуськалий» для очистки водных сред и экосистем от радиоцезия / Т. Г. Леонтьева, Л. Н. Москальчук, А. А. Баклай // Труды БГТУ. Сер. 3, Химия и технология неорган. в-в. – 2016. – № 3. – С. 74–80.

23. Сорбция 137Cs+ из водных сред иллитсодержащим сорбентом, полученным из глинисто-солевых шламов ОАО «Беларуськалий» / А. А. Баклай [и др.] // Химия в интересах устойчивого развития. – 2020. – № 4. – С. 366–371.

24. Лебедев, В. А. Анализ кубовых остатков радиоактивных отходов и разработка матричных смесей для иммобилизации в компаунд на основе наномодифицированных минеральных вяжущих / В. А. Лебедев, В. М. Пискунов // Зап. Горн. ин-та. – 2013. – Т. 203. – С. 55–58.

25. Обеспечение соответствия цементированных РАО в контейнерах НЗК критериям приемлемости для захоронения / В. П. Поваров [и др.] // АНРИ (Аппаратура и новости радиационных измерений). – 2022. – № 1 (108). – С. 45–55. https://doi.org/10.37414/2075-1338-2022-108-1-45-55