Влияние минерализованного раствора на защитные свойства глин при изоляции радиоактивных отходов

Изучены минеральный состав, сорбционные и фильтрационные свойства образцов природных глин месторождений «Городное» Брестской области и «Марковское» Гомельской области. Установлено, что глинистый минерал монтмориллонит, входящий в состав глин, имеет в своей структуре иллитовую фазу, содержание которой в исследуемых образцах глин составляет 4,8 мас.% (месторождение «Городное») и 3,6 мас.% (месторождение «Марковское»). Показано, что иллитовая фаза в структуре монтмориллонита содержит высокоселективные центры сорбции ¹³⁷Cs. Сорбция ⁸⁵Sr в основном осуществляется на монтмориллоните. Установлено, что минерализованный раствор, моделирующий химический состав поровой влаги в случае проникновения воды и последовательного прохождения через слои бетон – Na-бентонит – бетон пункта захоронения радиоактивных отходов не влияет на сорбцию ¹³⁷Cs, но оказывает значительное влияние на сорбцию ⁸⁵Sr. Коэффициент распределения (K_d ) ¹³⁷Cs для исследованных образцов глин из модельного минерализованного раствора составляет более 103 дм³ /кг, что свидетельствует о высоких сорбционных свойствах данных глин по отношению к ¹³⁷Cs. Значения K_d ⁸⁵Sr для образцов глин при сорбции из модельного минерализованного раствора в 30 раз ниже K_d ¹³⁷Cs, что связано в основном с конкуренцией ионов стронция и кальция. Установлено, что значения коэффициентов фильтрации для образцов глин из месторождений «Городное» и «Марковское» после взаимодействия с модельным минерализованным раствором возрастают в 2,4 и 1,3 раза соответственно по сравнению с необработанными образцами данных глин. Это свидетельствует о том, что глина месторождения «Марковское» более устойчива к воздействию модельного минерализованного раствора, чем глина месторождения «Городное». Установлено, что глина месторождения «Марковское» может быть использована в составе подстилающего экрана пункта захоронения низко- и среднеактивных отходов АЭС.

1. Жемжуров, М. Л. Техническая концепция захоронения очень низкоактивных, низкоактивных и короткоживущих среднеактивных радиоактивных отходов Белорусской АЭС / М. Л. Жемжуров, Н. Д. Кузьмина // Вес. Нац. акад. навук Беларусі. Сер. фіз.-тэхн. навук. – 2022. – Т. 67, № 1. – С. 105–118. https://doi.org/10.29235/1561-8358-2022-67-1-105-118

2. Interactions of bentonite with metal and concrete from the FEBEX experiment: mineralogical and geochemical investigations of selected sampling sites / S. Кaufhold [et al.] // Clay Minerals. – 2018. – Vol. 53, Iss. 4. – P. 745–763. http://doi.org/10.1180/clm.2018.54

3. Procedures and Techniques for Closure of Near Surface Disposal Facilities for Radioactive Waste: IAEATECDOC-1260. – Vienna: IAEA, 2001. – 96 p.

4. Применение природных глинистых материалов для повышения уровня ядерной безопасности объектов ядерного наследия / В. В. Крупская [и др.] // Радиоактив. отходы. – 2018. –№ 2 (3). – С. 30–43.

5. Шарафутдинов, Р. Б. Моделирование диффузии радионуклидов из приповерхностных хранилищ жидких РАО / Р. Б. Шарафутдинов, О. Н. Уманова, В. И. Корж // Ядер. и радиац. безопасность. – 2008. – № 1. – С. 18–25.

6. Мартынов, К. В. Деформация и фильтрация в глинистых материалах для защитных барьеров радиационно опасных объектов / К. В. Мартынов, В. О. Жаркова, Е. В. Захарова // Радиоактив. отходы. – 2021. – № 4 (17). – С. 78–88.

7. Ionic strength and рН dependent multi-site sorption of Cs onto a micaceous aquifer sediment / A. J. Fuller [et al.] // Appl. Geochem. – 2014. – Vol. 40. – P. 32–42. https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2013.10.017

8. Cesium sorption reversibility and kinetics on illite, montmorillonite, and kaolinite / С. В. Durrant [et al.] // Sci. Total Environ. – 2018. – Vols. 610–611. – P. 511–520. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2017.08.122

9. Сорбция радионуклидов 137Cs, 90Sr и 238U на различных природных сорбентах / В. В. Милютин [и др.] // Радиохимия. – 2021. – Т. 63, № 6. – С. 510–516. https://doi.org/10.31857//S0033831121060022

10. Mayordomo, N. Effects of y-alumina nanoparticles on strontium sorption in smectite: Additive model approach / N. Mayordomo, U. Alonso, Т. Missana // Appl. Geochem. – 2019. – Vol. 100. – P. 121–130. http://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2018.11.012

11. Adsorption of Cs(I) and Sr(II) on Bentonites with Different Compositions at Different pH Minerals / Yu. Izosimova [et al.] // Minerals. – 2022. – Vol. 12, № 7. – Art. ID 862. https://doi.org/10.3390/min12070862

12. Modeling of Cs sorption in natural mixed-clay and the effects of ion competition / T. Missana [et al.] / Appl. Geochem. – 2014. – Vol. 49. – P. 95–102. https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2014.06.011

13. Мартынов, К. В. Взаимодействие надземной воды с барьерным бентонитом и фосфатным стеклом, содержащим имитаторы РАО / К. В. Мартынов, Е. В. Захарова // Вопр. радиац. безопасности. – 2019. – № 3. – С. 23–29.

14. Дерягин, Б. В. Поверхностные силы / Б. В. Дерягин, Н. В. Чуряев, В. М. Муллер. – М.: Наука, 1987. – 398 с.

15. Маковская, Н. А. Исследование сорбции 137Cs и 85Sr перспективными белорусскими глинами и суглинками для их использования в составе инженерных барьеров пункта захоронения радиоактивных отходов Белорусской АЭС / Н. А. Маковская, А. А. Баклай, Т. Г. Леонтьева // Атомная энергетика, ядерные и радиационные технологии XXI века: докл. VIII Междунар. конф., 23–26 июня 2020 г., г. Минск / Научное учреждение «ОИЭЯИ – Сосны». – Минск: Право и экономика, 2020. – С. 165–169.

16. I-129 Test and Research to Support Disposal Decisions / D. Kaplan [et al.]. – Westinghouse, 2000. – 55 p.

17. Dubina, E. The Phenomenon of Cement Ageing on Moist Air: Surface Chemistry, Mechanisms and Effects on Admixture Performance: dissertation / E. Dubina. – München, 2013. – 225 p.

18. Uptake of lead by Na-exchanged and Al-pillared bentonite in the presence of organic acids with different functional group / L. Perelomov [et al.] // Appl. Clay Sci. – 2016. – Vol. 119. – P. 417–423. https://doi.org/10.1016/j.clay.2015.11.004

19. Post, J. E. Rietveld refinement of crystal structures using powder X-ray diffraction data / J. E. Post, D. L. Bish // Rev. Mineral. Geochem. – 1989. – Vol. 20, № 1. – P. 277–308. https://doi.org/10.1201/9781482277616-24

20. Doebelin, N. Profex: a graphical user interface for the Rietveld refinement program BGMN / N. Doebelin, R. Kleeberg // J. Appl. Crystallogr. – 2015. – Vol. 48, part 5. – P. 1573–1580. https://doi.org/10.1107/S1600576715014685

21. Modeling cesium retention onto Na-, K- and Ca-smectite: Effects of ionic strength, exchange and competing cations on the determination of selectivity coefficients / T. Missana [et al.] // Geochim. Cosmochim. Acta. – 2014. – Vol. 128. – P. 266–277. https://doi.org/10.1016/j.gca.2013.10.007

22. Белоусов, П. Е. Аналитические методы диагностики минерального состава бентонитовых глин / П. Е. Белоусов, Ю. И. Бочарникова, Н. М. Боева // Вестн. РУДН. Сер.: Инженер. исследования. – 2015. – № 4 – С. 94–101.

23. Inorganic Sorbents for Wastewater Treatment from Radioactive Contaminants / N. A. Nekrasova [et al.] // Inorganics. – 2023. – Vol. 11, № 3. – Art. ID 126. https://doi.org/10.3390/inorganics11030126.

24. Путилина, В. С. Сорбционные процессы при загрязнении подземных вод тяжелыми металлами и радиоактивными элементами. Стронций: аналит. обзор / В. С. Путилина. И. В. Галицкая, Т. И. Юганова. – Новосибирск: ГПНТБ СО РАН, 2013. – 95 с.